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幾種稀土硅酸鹽陶瓷的預(yù)測、制備和性能研究

Si3N4和SiC等硅基陶瓷不僅具有優(yōu)異的高溫力學(xué)性能，而且在干燥的空氣中表現(xiàn)出良好的高溫穩(wěn)定性，使其成為具有應(yīng)用前景的燃?xì)廨啓C(jī)用熱結(jié)構(gòu)部件材料。然而當(dāng)暴露在含有水蒸氣的燃燒環(huán)境中時，硅基陶瓷會受到水蒸氣腐蝕而生成具有揮發(fā)性的氫氧化硅，從而導(dǎo)致硅基陶瓷的失效，嚴(yán)重限制了該類陶瓷在燃燒環(huán)境中的應(yīng)用。在部件表面涂覆環(huán)障涂層來保護(hù)硅基陶瓷基體材料是實(shí)現(xiàn)該類材料應(yīng)用的必要途徑。 　　

本文研究的稀土硅酸鹽陶瓷被認(rèn)為是硅基陶瓷的第三代環(huán)障涂層材料，并且其中一部分稀土硅酸鹽屬于低熱導(dǎo)率陶瓷，使得它們有望成為硅基陶瓷環(huán)/熱障一體化... 展開 Si3N4和SiC等硅基陶瓷不僅具有優(yōu)異的高溫力學(xué)性能，而且在干燥的空氣中表現(xiàn)出良好的高溫穩(wěn)定性，使其成為具有應(yīng)用前景的燃?xì)廨啓C(jī)用熱結(jié)構(gòu)部件材料。然而當(dāng)暴露在含有水蒸氣的燃燒環(huán)境中時，硅基陶瓷會受到水蒸氣腐蝕而生成具有揮發(fā)性的氫氧化硅，從而導(dǎo)致硅基陶瓷的失效，嚴(yán)重限制了該類陶瓷在燃燒環(huán)境中的應(yīng)用。在部件表面涂覆環(huán)障涂層來保護(hù)硅基陶瓷基體材料是實(shí)現(xiàn)該類材料應(yīng)用的必要途徑。 　　

本文研究的稀土硅酸鹽陶瓷被認(rèn)為是硅基陶瓷的第三代環(huán)障涂層材料，并且其中一部分稀土硅酸鹽屬于低熱導(dǎo)率陶瓷，使得它們有望成為硅基陶瓷環(huán)/熱障一體化涂層材料。作為極端環(huán)境使用的環(huán)/熱障涂層材料需要滿足苛刻的性能要求，包括

(1)與基體材料相匹配的熱膨脹系數(shù);

(2)良好的抗氧化性和抗腐蝕性;

(3)較低的熱導(dǎo)率;

(4)良好的高溫穩(wěn)定性等。材料的熱學(xué)、力學(xué)和與基體匹配性相關(guān)的性能對篩選高可靠性的環(huán)/熱障涂層材料非常重要。然而，稀土硅酸鹽陶瓷家族龐大，對稀土硅酸鹽的本征性能報道較少。要實(shí)現(xiàn)稀土硅酸鹽在硅基陶瓷環(huán)/熱障涂層上的選材和應(yīng)用，對其熱學(xué)、力學(xué)和抗腐蝕等性能進(jìn)行全面評價并實(shí)現(xiàn)優(yōu)選。本論文的研究工作著眼于此，主要圍繞以下幾個方面開展研究: 

采用第—性原理計算的方法，對稀土單硅酸鹽的高溫相X2-RE2SiO5的彈性性質(zhì)、高溫極限熱導(dǎo)率和本征晶格熱導(dǎo)率進(jìn)行了理論預(yù)測，從而對其作為硅基陶瓷環(huán)/熱障涂層的可行性進(jìn)行理論判斷。結(jié)果表明，X2-RE2SiO5具有極低的熱導(dǎo)率和較低的彈性模量，是潛在的硅基陶瓷環(huán)/熱障涂層候選材料。通過兩步（無壓/熱壓燒結(jié)）方法成功制備了純相、致密的塊體X2-RE2SiO5陶瓷。系統(tǒng)地研究了其本征力學(xué)和熱學(xué)性能，為X2-RE2SiO5作為硅基陶瓷環(huán)/熱障涂層材料提供了可靠的依據(jù)。 　　

針對硅基陶瓷環(huán)/熱障一體化涂層對良好隔熱性能的需求，采用摻雜的方法制備了(YxYb1-x)2SiO5和(YxHo1-x)2SiO5兩類固溶體材料，對其熱導(dǎo)率、高溫楊氏模量、內(nèi)耗和彎曲強(qiáng)度等性能進(jìn)行了研究。通過摻雜獲得了熱導(dǎo)率更低、密度較小的稀土硅酸鹽固溶體材料，為實(shí)現(xiàn)它們作為硅基陶瓷環(huán)/熱障涂層的性能優(yōu)化和調(diào)控提供了指導(dǎo)。 　　

陶瓷的本征脆性是限制其廣泛使用的一個重要因素，發(fā)現(xiàn)并理解具有良好損傷容限的稀土硅酸鹽陶瓷具有重要意義。通過理論預(yù)測和實(shí)驗相結(jié)合的方法，發(fā)現(xiàn)了β-RE2Si2O7(RE=Yb和Lu)是具有良好損傷容限的陶瓷材料。采用赫茲壓痕的方法引入塑性變形，結(jié)合透射電鏡對塑性變形區(qū)域進(jìn)行觀察，研究了其室溫和高溫的變形機(jī)制。結(jié)果表明，β-RE2Si2O7的室溫變形機(jī)制為變形孿晶和位錯結(jié)合;而在高溫變形時，位錯攀移成為了主導(dǎo)的變形機(jī)制。此外，通過可能孿晶模式的理論分析，解釋了β-RE2Si2O7中只發(fā)現(xiàn)(110)變形孿晶的原因在于這種孿晶模式?jīng)]有原子拖曳、較小的剪切應(yīng)變和較低的剪切變形阻力。 　　

從晶體結(jié)構(gòu)、化學(xué)成分和聲子弛豫時間的角度研究了幾種稀土雙硅酸鹽RE2Si2O7的熱導(dǎo)率。發(fā)現(xiàn)晶體結(jié)構(gòu)復(fù)雜、含有較重原子的RE2SGO7的熱導(dǎo)率更低，同時光學(xué)聲子的馳豫時間小，對RE2Si2O7熱導(dǎo)率貢獻(xiàn)非常小。 　　

為了篩選出抗腐蝕性能更為優(yōu)異的稀土硅酸鹽陶瓷，本工作研究了X2-RE2SiO5和RE2Si2O7在1400℃含有9.2％H2O和1300℃表面涂覆CaO-MgO-Al2O3-SiO2(CMAS)情況下的腐蝕行為。結(jié)果表明，稀土單硅酸鹽抗水蒸氣腐蝕能力與稀土離子半徑呈V字形關(guān)系，而其抗CMAS腐蝕性能與稀土離子半徑呈線性關(guān)系。與相應(yīng)的RE2Si2O7相比，X2-RE2SiO5表現(xiàn)出更加優(yōu)異的抗水蒸氣腐蝕和抗CMAS腐蝕性能。通過對稀土硅酸鹽腐蝕行為的研究，為評價其抗腐蝕性能提供了可靠的依據(jù)